萊威的演員生涯始於FX電視電影《Big Shot: Confessions of a Campus Bookie》。之後他相繼出演了電視劇《遠不完美》與電視電影《See Jane Date》。萊威原本預計在2004年或2005年間的ABC電視試播《Three》中擔任主演，但該劇最後並未執行。
萊威於2007年起在NBC電視劇《宅男特務》中主演查克·巴陶斯基；他在該劇中的演出深受好評，這也是萊威最著名的作品之一。在《宅男特務》有著傑出表現的他與共同主演的伊凡·史漢基均入圍了2010年青少年票選獎上的動作類男演員和動作類女演員，最後都得了獎。2008年夏天，萊威被《娛樂周刊》評為「前三十強30歲以下人物」之一。他後來出演了電影《鼠來寶2》（2009年），在片中飾演戴夫的表弟陶比·塞維利亞。2010年，他在迪士尼動畫電影《魔髮奇緣》中為男主角費林·雷德／尤金·費茲伯特配音，該片改編自知名童話故事《長髮公主》。之後又在一部關於遊戲《地產大亨》的紀錄片《Under the Boardwalk: The Monopoly Story》中擔任旁白。2011年，萊威主持了該年度的VGX年度電玩獎。
2011年，萊威在BuddyTV的「2011年電視最性感男人」上排名第九十七位。他後來放棄出演了Fox電視試播《Let It Go》的男主角，而該劇後來也未執行。萊威原本會在漫威電影宇宙電影《雷神索爾》（2011年）中飾演范達爾一角，但因與《宅男特務》的安排衝突而不得不退出；該角後改由約書亞·達拉斯飾演。萊威在《雷神索爾》的續集《雷神索爾2：黑暗世界》（2013年）中取代達拉斯飾演范達爾，因達拉斯有著自己行程上的安排衝突；之後，他也在下一步續集《雷神索爾3：諸神黃昏》（2017年）中飾演同角。2013年8月，萊威出演了百老匯音樂喜劇《第一次約會》。
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